在1 M KOH条件下，用标准三电极体系评价了各种催化剂的HER和OER性能。如图1a所示，Co3Mo3N/Co4N/Co在HER过程中显示出78 mV的小过电位，电流密度达到10 mA cm-2，接近最先进的Pt/C催化剂的值，优于大多数报道的碱性HER电催化剂，说明Co3Mo3N、Co4N和Co的协同作用可以提高HER活性。调整Mo/ZIF-L前驱体的热解温度后，Co3Mo3N/Co4N/Co-750表现出最佳的HER性能，Tafel斜率为68 mV dec 1，低于Co3Mo3N/Co4N/Co-700、Co3Mo3N/Co4N/Co-800和Co4N/Co，与商用Pt/C相当，表明Co3Mo3N/Co4N/Co-750对HER的反应动力学最快(图1b)。

有趣的是，Co3Mo3N/Co4N/Co在碱性介质中也能表现出优异的OER性能。从图2c中可以看出，Co3Mo3N/Co4N/Co-750在10 mA cm-2时的过电位较低，为220 mV，远小于商用RuO2和本研究的其他催化剂。此外，Co3Mo3N/Co4N/Co-750的Tafel斜率仅为65 mV dec -1，远低于商用RuO2和Co4N/Co，表明Co3Mo3N/Co4N/Co-750对碱性OER的反应动力学更优。

为了研究电催化剂的本征催化活性，对HER和OER在不同电位下的周转频率(TOF)进行了评估(图1e)。在过电位为200 mV时，Co3Mo3N/Co4N/Co-750的HER-TOF值约为4.6 H2 s-1，优于Co4N/Co的0.645 H2 s-1。此外，Co3Mo3N/Co4N/Co-750在400 mV时的OER-TOF值(3.16 O2 s-1)也高于Co4N/Co (0.42 O2 s-1)。上述结果表明，Co3Mo3N/Co4N/Co-750电催化剂具有优异的本征催化活性。

进一步通过密度泛函理论(DFT)计算解释Co3Mo3N/Co4N/Co促进HER和OER性能的来源。XPS分析表明，Co3Mo3N的引入改变了Co4N的电子结构，表明Co3Mo3N/Co4N/Co-750中Co3Mo3N/Co4N异质界面对HER和OER的增强至关重要。因此，构建Co4N、Co3Mo3N和Co3Mo3N/ Co4N模型(图2a)。显然，在图2b中，Co4N和Co3Mo3N的耦合导致界面处局部电荷重新分布，这与XPS和拉曼分析一致。通过促进界面电荷转移，可以有效地调节异质结构中的d带中心。质子的吸附/解吸以及活性中间体的水解离都是通过这种调节来调节的。因此，电催化性能得到了提高。